Ο Θανάσης Μυλωνάς γεννήθηκε στο Μπογιάτι Αττικής το 1938. Σπούδασε στη Δραματική Σχολή του «Θεάτρου Τέχνης».

Πρωτοεμφανίστηκε στο θέατρο το 1958 με το έργο «Λοκαντιέρα». Στη συνέχεια συνεργάστηκε με θιάσους γνωστών πρωταγωνιστών και το 1976 δημιούργησε μαζί με τη σύζυγο του Κ. Βασιλάκου μόνιμο θίασο.

Στο σινεμά ξεκίνησε το 1959 με την ταινία «Ένα Νερό Κυρά Βαγγελιώ». Έλαβε μέρος σε 52 ταινίες, δράματα και κωμωδίες. Μερικές από τις ταινίες που πήρε μέρος είναι «Έγκλημα στα παρασκήνια (1960)», «Ο βασιλιάς της γκάφας (1962)», «Της κακομοίρας (1963)», «Ο Αριστείδης και τα κορίτσια του (1964)», «Ένας μάγκας στα σαλόνια (1969)», «Ο παραμυθάς (1969)», «Οι γενναίοι του Βορρά (1970)», «Αέρα! Αέρα! Αέρα! (1972)»κ.α.. Κινηματογραφική του παρτενέρ αναδείχτηκε η Α. Ζήλια, με την οποία γύρισε 7 ταινίες , ενώ με τη σύζυγο του τρείς.

Πέθανε στις 4 Ιανουαρίου 1989.